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As mudanças climáticas são um problema ambiental global. O principal fator que contribui para as mudanças climáticas é a queima excessiva de combustíveis fósseis. Essa queima produz dióxido de carbono (CO2), um gás de efeito estufa que contribui para o aquecimento global. Diante disso, governos em todo o mundo estão desenvolvendo políticas para limitar essas emissões de carbono. No entanto, simplesmente reduzir as emissões de carbono pode não ser suficiente. As emissões de dióxido de carbono também precisam ser controladas.
Nesse sentido, os cientistas propõem a conversão química do dióxido de carbono em compostos de valor agregado, como metanol e ácido fórmico (HCOOH). Para produzir este último, é necessária uma fonte de íons hidreto (H-), que são equivalentes a um próton e dois elétrons. Por exemplo, o par de redução-oxidação do dinucleotídeo de nicotinamida adenina (NAD+/NADH) é um gerador e reservatório de hidreto (H-) em sistemas biológicos.
Nesse contexto, uma equipe de pesquisadores liderada pelo Professor Hitoshi Tamiaki, da Universidade Ritsumeikan, no Japão, desenvolveu um novo método químico utilizando complexos de NAD+/NADH semelhantes ao rutênio para reduzir CO2 a HCOOH. Os resultados do estudo foram publicados na revista ChemSusChem em 13 de janeiro de 2023.
O professor Tamiaki explica a motivação de sua pesquisa: “Recentemente, foi demonstrado que o complexo de rutênio com o modelo NAD+, [Ru(bpy)2(pbn)](PF6)2, sofre redução fotoquímica de dois elétrons. Isso deu origem ao complexo correspondente do tipo NADH, [Ru(bpy)2(pbnHH)](PF6)2, na presença de trietanolamina em acetonitrila (CH3CN) sob luz visível”, disse ele.
“Além disso, a borbulhação de CO2 em uma solução de [Ru(bpy)2(pbnHH)]2+ regenera [Ru(bpy)2(pbn)]2+ e produz íons formiato (HCOO-). No entanto, sua velocidade de produção é bastante baixa. Portanto, a conversão de H- em CO2 requer um sistema catalítico aprimorado.”
Portanto, pesquisadores investigaram diversos reagentes e condições de reação que ajudam a reduzir as emissões de dióxido de carbono. Com base nesses experimentos, eles propuseram a redução fotoinduzida de dois elétrons do par redox [Ru(bpy)₂(pbn)]²⁺/[Ru(bpy)₂(pbnHH)]²⁺ na presença de 1,3-dimetil-2-fenil-2,3-di-hidro-1H-benzo[d]imidazol (BIH). Além disso, a utilização de água (H₂O) em CH₃CN em vez de trietanolamina melhorou ainda mais o rendimento.

Além disso, os pesquisadores também investigaram possíveis mecanismos de reação usando técnicas como ressonância magnética nuclear, voltametria cíclica e espectrofotometria UV-Visível. Com base nisso, eles formularam a seguinte hipótese: Primeiro, após a fotoexcitação de [Ru(bpy)₂(pbn)]²⁺, o radical livre [RuIII(bpy)₂(pbn•⁻)]²⁺* é formado, o qual sofre a seguinte redução: BIH → [RuII(bpy)₂(pbn•⁻)]²⁺ e BIH•⁺. Posteriormente, a H₂O protona o complexo de rutênio para formar [Ru(bpy)₂(pbnH•)]²⁺ e BI•. O produto resultante sofre desproporcionamento para formar [Ru(bpy)₂(pbnHH)]²⁺ e retorna a [Ru(bpy)₂(pbn)]²⁺. O primeiro é então reduzido por BI• para gerar [Ru(bpy)(bpy•⁻)(pbnHH)]⁺. Este complexo é um catalisador ativo que converte H- em CO2, produzindo HCOO- e ácido fórmico.
Os pesquisadores demonstraram que a reação proposta possui um alto número de conversão (o número de moles de dióxido de carbono convertidos por um mol de catalisador) – 63.
Os pesquisadores estão entusiasmados com essas descobertas e esperam desenvolver um novo método de conversão de energia (luz solar em energia química) para produzir novos materiais renováveis.
“Nosso método também reduzirá a quantidade total de dióxido de carbono na Terra e ajudará a manter o ciclo do carbono. Portanto, pode reduzir o aquecimento global futuro”, acrescentou o professor Tamiaki. “Além disso, novas tecnologias de transporte de hidretos orgânicos nos fornecerão compostos de valor inestimável.”
Informações adicionais: Yusuke Kinoshita et al., Transferência de hidreto orgânico induzida por luz para CO2** mediada por complexos de rutênio como modelos para pares redox NAD+/NADH, ChemSusChem (2023). DOI: 10.1002/cssc.202300032

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